Improving the Acidic Stability of Zeolitic Imidazolate Frameworks by Biofunctional Molecules

  • Zeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) have been widely investigated for their use in separation, gas adsorption, catalysis, and biotechnology. Their practical applications, however, can be hampered by their structural instability in humid acidic conditions. Here, guided by density functional theory calculations, we demonstrate that the acidic stability of two polymorphic ZIFs (i.e., ZIF-8 and ZIF-L) can be enhanced by the incorporation of functional groups on polypeptides or DNA. A range of complementary synchrotron investigations into the local chemical structure and bonding environment suggest that the enhanced acidic stability arises from the newly established coordinative interactions between the Zn centers and the inserted carboxylate (for polypeptides) or phosphate (for DNA) groups, both of which have lower pKas than the imidazolate ligand. With functional biomolecular homologs (i.e., enzymes), we demonstrate a symbiotic stability reinforcement effect, i.e., the encapsulatedZeolitic imidazolate frameworks (ZIFs) have been widely investigated for their use in separation, gas adsorption, catalysis, and biotechnology. Their practical applications, however, can be hampered by their structural instability in humid acidic conditions. Here, guided by density functional theory calculations, we demonstrate that the acidic stability of two polymorphic ZIFs (i.e., ZIF-8 and ZIF-L) can be enhanced by the incorporation of functional groups on polypeptides or DNA. A range of complementary synchrotron investigations into the local chemical structure and bonding environment suggest that the enhanced acidic stability arises from the newly established coordinative interactions between the Zn centers and the inserted carboxylate (for polypeptides) or phosphate (for DNA) groups, both of which have lower pKas than the imidazolate ligand. With functional biomolecular homologs (i.e., enzymes), we demonstrate a symbiotic stability reinforcement effect, i.e., the encapsulated biomolecules stabilize the ZIF matrix while the ZIF exoskeleton protects the enzyme from denaturation.zeige mehrzeige weniger

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Autor*innen:S. Gao, J. Hou, Z. Deng, T. Wang, Sebastian Beyer, Ana de Oliveira Guilherme BuzanichORCiD, J. J. Richardson, A. Rawal, R. Seidel, M. Y. Zulkifli, W. Li, T. D. Bennett, A. K. Cheetham, K. Liang
Dokumenttyp:Zeitschriftenartikel
Veröffentlichungsform:Verlagsliteratur
Sprache:Englisch
Titel des übergeordneten Werkes (Englisch):CHEM
Jahr der Erstveröffentlichung:2019
Organisationseinheit der BAM:6 Materialchemie
6 Materialchemie / 6.3 Strukturanalytik
Verlag:Elsevier Inc.
Jahrgang/Band:5
Ausgabe/Heft:6
Erste Seite:1597
Letzte Seite:1608
DDC-Klassifikation:Naturwissenschaften und Mathematik / Chemie / Analytische Chemie
Technik, Medizin, angewandte Wissenschaften / Ingenieurwissenschaften / Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Freie Schlagwörter:Biofunctional Molecules; X-ray Absorption Spectroscopy; Zeolitic Imidazolate Frameworks
Themenfelder/Aktivitätsfelder der BAM:Chemie und Prozesstechnik
Material
Material / Nano
DOI:10.1016/j.chempr.2019.03.025
Verfügbarkeit des Dokuments:Datei im Netzwerk der BAM verfügbar ("Closed Access")
Datum der Freischaltung:19.08.2019
Referierte Publikation:Ja
Datum der Eintragung als referierte Publikation:19.08.2019
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