Untersuchung der Dynamik von Elektronenwellenpaketen in angeregten Zuständen atomarer Systeme

Investigation of the dynamics of electron wave packets in excited states of atomic systems

  • In dieser Arbeit wurde demonstriert, wie dynamische Prozesse in Elektronenwellenpaketen atomarer Systeme durch die Analyse von Quantenschwebungsphänomenen bei Zwei-Photonen-Ionisationsvorgängen untersucht werden können. Quantenschwebungen treten auf, wenn in einem atomaren System mehrere elektronische Eigenzustände kohärent angeregt werden, so dass ein Wellenpaket gebildet wird. Wenn ein solchermaßen angeregtes Wellenpaket anschließend ionisiert wird, manifestieren sich Quantenschwebungen als MoIn dieser Arbeit wurde demonstriert, wie dynamische Prozesse in Elektronenwellenpaketen atomarer Systeme durch die Analyse von Quantenschwebungsphänomenen bei Zwei-Photonen-Ionisationsvorgängen untersucht werden können. Quantenschwebungen treten auf, wenn in einem atomaren System mehrere elektronische Eigenzustände kohärent angeregt werden, so dass ein Wellenpaket gebildet wird. Wenn ein solchermaßen angeregtes Wellenpaket anschließend ionisiert wird, manifestieren sich Quantenschwebungen als Modulationen der Ionisationswahrscheinlichkeit in Abhängigkeit der Verzögerung zwischen Anregung und Ionisation. Am Beispiel des Neon-Atoms wurde der Einfluss einer von außen getriebenen Dynamik eines angeregten Wellenpakets auf die Zusammensetzung von solchen Quantenschwebungen untersucht. Die Anregung des aus 4 gebundenen Zuständen bestehenden Wellenpakets erfolgte hier mit einem ultrakurzen XUV-Puls, die Ionisation mit einem IR-Puls. Die Intensität des IR-Pulses war hoch genug, um eine Dynamik des angeregten Wellenpakets durch nahezu resonante Kopplung an einen weiteren gebundenen Zustand im Neon zu treiben. Die Stärke dieser Kopplung konnte durch die kontrollierbare Intensität des IR-Pulses eingestellt werden. Es zeigte sich, dass dieser Mechanismus einen deutlich messbaren Effekt auf die Ausprägung der einzelnen Quantenschwebungsfrequenzen, sowie auf die Verteilung dieser Schwebungen im Photoelektronenspektrum hat. Anhand eines theoretischen Modells konnte der Mechanismus erklärt und nachvollzogen werden. Er bietet eine Möglichkeit, experimentell Zugriff auf die Dynamik von Wellenpaketen in gebundenen Zuständen zu erhalten. Im konkret untersuchten Fall konnte eine durch die Kopplung bewirkte Mischung der Ionisationskanäle von Neon nachgewiesen werden, die zu Quantenschwebungsfrequenzen führt, welche ohne eine solche Mischung nicht auftreten können. In einer weiteren Untersuchung wurde ein Schema zur zeitlichen Verfolgung der Propagation eines speziellen elektronischen Kontinuumswellenpakets entwicket, welches Beiträge von Fano-Resonanzen enthält. Fano-Resonanzen liegen vor, wenn diskrete elektronische Konfigurationen in einem atomaren System energetisch entartet neben einem Ionisationskontinuum existieren. Das hier von einem XUV-Puls angeregte Kontinuumswellenpaket enthielt Beiträge von zwei Fano-Resonanzen, und wurde von einem IR-Puls zeitverzögert in ein weiteres, energetisch höher liegendes Kontinuum ionisiert. Die energieaufgelöste Messung der Photoelektronen ermöglichte die experimentelle Separation dieses Ionisationsweges. In der verzögerungsabhängigen Ionisationsausbeute in diesem Kanal spiegelt sich die Autoionisation der beteiligten diskreten Konfigurationen wider, aber auch eine Quantenschwebung, die auf der Interferenz von Wellenpaketanteilen aus den zwei verschiedenen Fano-Resonanzen beruht. Dies konnte anhand eines theoretischen Modells, das auf der bekannten Beschreibung von Fano-Resonanzen beruht, nachvollzogen werden. Die zwei beteiligten Resonanzen haben grundlegend verschiedenen Charakter, da eine auf der Anregung eines inneren Elektrons beruht, die andere aber auf der gleichzeitigen Anregung von zwei Valenzelektronen. Eine Interferenz zwischen Resonanzen von so unterschiedlichem Charakter konnte hier zum ersten mal experimentell beobachtet werden.show moreshow less
  • This work demonstrates how dynamic processes in electronic wave packets in atomic systems can be investigated through the analysis of quantum beat phenomena in two-photon ionization processes. Quantum beats occur, when several eigenstates in an atomic system are being excited coherently, and thus form a wave packet. If such a wave packet is subsequently ionized, quantum beats manifest in form of a modulation of the ionization probability as a function of the delay between the excitation and the This work demonstrates how dynamic processes in electronic wave packets in atomic systems can be investigated through the analysis of quantum beat phenomena in two-photon ionization processes. Quantum beats occur, when several eigenstates in an atomic system are being excited coherently, and thus form a wave packet. If such a wave packet is subsequently ionized, quantum beats manifest in form of a modulation of the ionization probability as a function of the delay between the excitation and the ionization. Using neon as a model atomic system, the influence of wave packet dynamics that is induced from the outside on the composition of such quantum beats has been investigated. The excited wave packet consisted in this case of 4 discrete bound states, and was created with an ultrashort XUV-pulse, while the ionization was accomplished by an IR-pulse. The intensity of the IR-pulse was high enough as to drive dynamics in the wave packet through a nearly resonant coupling of the excited states to another bound state. The strength of this coupling could be adjusted by varying the controllable intensity of the ionizing IR-pulse. It is found that this mechanism has a profound effect on the manifestation of individual quantum beat frequencies, as well as the distribution of these beats in the photoelectron spectrum. Using a theoretical model, the mechanism was explained and reproduced. It offers a possibility to gain experimental access to the dynamics of wave packets in bound states. In the specific investigated model case, a mixing of the ionization channels of neon could be established, which is brought about by the induced coupling, and leads to the appearance of new quantum beat frequencies that can not occur in the case without such a coupling. In another investigation, a scheme for the temporal tracking of a specific electronic continuum wave packet, which includes contributions of Fano-resonances, was established. Fano-resonances occur, when a discrete electronic configuration exists in a system energetically degenerate besides an ionization continuum. The electronic continuum wave packet in the investigated case was excited by an XUV-pulse, and had contributions from two Fano-resonances. It was subsequently ionized by an IR-pulse into another, higher lying continuum. The energy-resolved measurement of photoelectrons allowed for the experimental separation of this ionization channel. The delay-dependent ionization yield reflects the autoionization of the involved discrete configurations, but also a quantum beat emerges, which is due to the interference of wave packet contributions from the two Fano-resonances. This can be explained, using a theoretical model that is based on the well-known description of Fano-resonances. The two involved resonances in this case have fundamentally different character, since one is based on a discrete configuration, in which an inner electron is excited, while the other one is due to the simultaneous excitation of two outer electrons. Interference between resonances of such fundamentally different character has been observed here experimentally for the first time.show moreshow less

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Metadaten
Author: Jost Henning Geiseler
URN:urn:nbn:de:kobv:83-opus-36449
Advisor:Prof. Wolfgang Sandner
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of Publication (online):2012/09/03
Publishing Institution:Technische Universität Berlin
Granting Institution:Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Date of final exam:2012/08/14
Release Date:2012/09/03
Tag:Atomphysik; Elektronendynamik; Laserspektroskopie; Wellenpakete
atomic physics; electrondynamics; laserspectroscopy; wavepackets
Institutes:Institut für Optik und Atomare Physik
Dewey Decimal Classification:530 Physik
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht mit Print on Demand (u.a. für Dissertationen empfohlen)