Computer simulations of complex fluids in two dimensions

Computersimulationen von komplexen Fluiden in zwei Dimensionen

  • In this work we use computer simulations to study the phase behavior of various colloidal systems with dipolar interactions confined to two dimensions. First, we study condensation phase transitions of two- dimensional Stockmayer fluids under additional external fields using two state-of-the-art techniques based on Grand-canonical Monte-Carlo simulations, namely Wang-Landau and Successive Umbrella sampling. Considering systems in zero field, we demonstrate that the two tech- niques yield consistIn this work we use computer simulations to study the phase behavior of various colloidal systems with dipolar interactions confined to two dimensions. First, we study condensation phase transitions of two- dimensional Stockmayer fluids under additional external fields using two state-of-the-art techniques based on Grand-canonical Monte-Carlo simulations, namely Wang-Landau and Successive Umbrella sampling. Considering systems in zero field, we demonstrate that the two tech- niques yield consistent results, but display pronounced differences in terms of efficiency. In the presence of homogeneous external fields the Successive Umbrella method becomes plagued by pronounced sampling difficulties, yielding the calculation of coexistence lines es- sentially impossible. Employing the Wang Landau scheme we find phase coexistence even for strongly field-aligned systems. The cor- responding critical temperatures are significantly shifted relative to the zero-field case. In addition, we determine the condensation phase transition of dipolar Soft-Spheres exposed to a rotating external field. Following, we investigate a phase diagram of two-dimensional parti- cles with dipole-like short-ranged interactions based on Discontinuous Molecular Dynamics simulations. Similar to systems with true dipo- lar interactions the present system undergoes a transition from an isotropic fluid phase into a polymer-like fluid. Further decrease of the temperature leads to a percolated system which, moreover, dis- plays dynamical properties reminiscent of a gel. Specifically, we find a plateau in the mean-squared displacement and a non-gaussian behav- ior of the self-part of the van-Hove correlation function. In the high density region we observe crystallization from the isotropic fluid into a solid phase with hexagonal order. Surprisingly, the crystallization is accompanied by a global parallel ordering of the dipole moments, i. e., a ferroelectric phase. Finally, we investigate the aggregation patterns and dynamics of model colloidal mixtures consisting of particles with either one or two, oppositely oriented, induced dipole moments, based mainly on Monte- Carlo simulations. Our model is inspired by recent optical-microscopy experiments involving polystyrene particles with (and without) gold patches. For a broad range of parameters, we find the model systems to self-assemble via a two-step scenario involving first percolation along the field, followed by a percolation transition in the parallel direction. The resulting two-dimensional networks are characterized by strongly hindered translational dynamics.show moreshow less
  • In dieser Arbeit benutzen wir Computersimulationen, um das Phasen- verhalten von verschiedenen zweidimensionalen Kolloidsystemen mit Dipolwechselwirkung zu untersuchen. Wir beginnen damit Konden- sationsphasenübergänge von Stockmayer Teilchen unter dem Ein- fluß von zusätzlichen äußeren Feldern zu untersuchen. Wir nutzen zwei “state-of-the-art” Methoden, die auf Großkanonischen Monte- Carlo Simulationen basieren, Wang-Landau und Successive Umbrella Sampling. Wir zeigen in Systemen ohne Feld,In dieser Arbeit benutzen wir Computersimulationen, um das Phasen- verhalten von verschiedenen zweidimensionalen Kolloidsystemen mit Dipolwechselwirkung zu untersuchen. Wir beginnen damit Konden- sationsphasenübergänge von Stockmayer Teilchen unter dem Ein- fluß von zusätzlichen äußeren Feldern zu untersuchen. Wir nutzen zwei “state-of-the-art” Methoden, die auf Großkanonischen Monte- Carlo Simulationen basieren, Wang-Landau und Successive Umbrella Sampling. Wir zeigen in Systemen ohne Feld, dass beide Methoden zu konsistenten Resultaten führen, jedoch deutliche Unterschiede in der Effizienz aufzeigen. In Anwesenheit eines homogenen äußeren Feldes zeigt Successive Umbrella Sampling deutliche Schwierigkeiten die Kondensation zu bestimmen. Mit Wang-Landau Sampling dagegen, sind wir in der Lage die Koexistenz zu bestimmen, sogar für Systeme, die stark von dem Feld beeinflußt werden. Die kritischen Tempera- turen werden im Vergleich zum System ohne Feld deutlich verschoben. Zusätzlich bestimmen wir die Kondensation eines Systems aus dipo- laren weichen Kugeln, die einem rotierenden Feld ausgesetzt werden. Darüberhinaus erkunden wir das Phasendiagramm von zweidimen- sionalen Teilchen, die ein kurzreichweitiges Potential, ähnlich dem Dipolepotential, besitzen. Das System vollzieht einen Übergang von einer isotropen in eine polymerisierte Flüssigkeit. Weiteres Absenken der Temperatur führt zu einer perkolierten Phase, die außerdem dy- namische Eigenschaften eines Gels aufzeigt. Im Einzelnen finden wir ein Plateau im Mean-Square-Displacement und eine Abweichung vom gaussischen Verhalten des Selbstanteils der van-Hove Funktion. Im Bereich hoher Dichten beobachten wir die Kristallisation von einer isotropen Flüssigkeit in eine geordnete feste Phase mit hexagonaler Ordnung. Überaschenderweise ist die Kristallisation von einer glob- alen parallelen Ordnung der Dipole begleitet, d.h. wir finden eine ferroelektrische Phase. Zuletzt untersuchen wir die Dynamik und Strukturen der Aggre- gation einer Mischung eines kolloiden Modellsystems, bestehend aus Teilchen mit einem oder zwei entgegengesetzt ausgerichteten induzierten Dipolmomenten, haupsächlich auf Monte-Carlo Simula- tionen basierend. Unser Modell ist von aktuellen Experimenten mit Polysteren-Teilchen mit und ohne Gold-Patch inspiriert. In einem großen Parameterbereich assembliert das Modellsystem in zwei Schrit- ten. Zuerst perkoliert es in Feld Richtung, um dann einen Perkola- tionsübergang parallel zum Feld zu vollziehen. Die resultierenden zweidimensionalen Netzwerke zeigen Charakteristiken einer stark gedämpften Dynamik.show moreshow less

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Metadaten
Author: Heiko Schmidle
URN:urn:nbn:de:kobv:83-opus-35267
Advisor:Prof. Sabine Klapp
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2012/06/21
Publishing Institution:Technische Universität Berlin
Granting Institution:Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Date of final exam:2012/04/17
Release Date:2012/06/21
Tag:Computersimulationen; Dipole; Komplexe Fluide; Phasenübergänge
complex fluids; computer simulations; dipoles; phase transitions
Institutes:Institut für Theoretische Physik
Dewey Decimal Classification:530 Physik
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