Effiziente selbstorganisierte Silicium-Nanoemitter-Solarzellen: Oberflächenanalyse und Photoelektrochemie

Efficient Self-Organized Silicon-Nanoemitter-Solar-Cells: Surface Analysis and Photoelectrochemistry

  • Das Nanoemitterkonzept für photovoltaische und photoelektrokatalytische Energieumwandlung beruht auf einem Halbleiterabsorber, bei dem der Großteil der Oberfläche passiviert ist. Ladungsträgertrennung und -transfer finden an nanoskopischen Metallemittern statt, die die Passivierungsschicht kurzschließen. Dringen diese Emitter tief in den Absorber ein, so kommt es zu einer Orthogonalisierung von Lichtabsorption und Ladungsträgertrennung. Für diese Arbeit wurde das Nanoemitterkonzept mit n-Si-AbsorbDas Nanoemitterkonzept für photovoltaische und photoelektrokatalytische Energieumwandlung beruht auf einem Halbleiterabsorber, bei dem der Großteil der Oberfläche passiviert ist. Ladungsträgertrennung und -transfer finden an nanoskopischen Metallemittern statt, die die Passivierungsschicht kurzschließen. Dringen diese Emitter tief in den Absorber ein, so kommt es zu einer Orthogonalisierung von Lichtabsorption und Ladungsträgertrennung. Für diese Arbeit wurde das Nanoemitterkonzept mit n-Si-Absorber, SiO2-Passivierungsschicht und Pt-Nanoemittern umgesetzt. Zur Präparation wurden ausschließlich (photoelektrochemische Verfahren verwendet. Zunächst wurde dafür ein nanoporöses Oxid während anodischer Stromoszillationen in fluoridhaltigen Elektrolyten gebildet, die Poren in NaOH-Lösung geätzt und abschließend Platin durch Elektrodeposition in die Poren abgeschieden. Die Nanoemitterstrukturen wurden in Iod-Iodid-Elektrolyt als photoelektrochemische Solarzellen betrieben, es wurden Wirkungsgrade bis zu 11.2 % erzielt. Das Verhalten der Zellen wurde u.a. mit spektral aufgelöster Photoelektrochemie und Kapazitätsmessungen charakterisiert, woraus auf die Feldverteilung im Absorber und den Ladungstransport durch die Nanoemitterstruktur geschlossen werden konnte. Die Strukturbildung während des ersten Präparationsschritts wurde Elektronenmikroskopisch untersucht. Dabei wurde ein Einfluss der Beleuchtungsintensität auf die Homogenität der Oberflächenstrukturen festgestellt. Es wird gezeigt und diskutiert, wie die Porengröße und der Porenabstand durch Variation des angelegten Potentials und der Ätzrate in bestimmten Grenzen gesteuert werden können. Die oberflächenchemischen Umwandlungsprozesse während der Elektrodeposition von Platin aus Hexachlorplatinatlösungen auf n-Si wurden mit Rumpfniveau-Photoelektronen- spektroskopie am Synchrotron untersucht. Dabei wurde die Oxidation von Silicium in Anwesenheit von PtCl_6^2-Ionen festgestellt. Die gebildeten Oxide haben einen hohen Anteil von Suboxidkomponenten und sind an der Si|Pt-Grenzfläche zu finden. Ein Modell für den initiellen Abscheidemechanismus wird erarbeitet, in dem Oberflächenzuständen eine zentrale Rolle für den Ladungsträgertransfermechanismus spielen. Die Ladungsträgertransferpfade über Leitungs- und Valenzband werden den stattfindenden elektrochemischen Prozessen zugeordnet.show moreshow less
  • The nanoemitter concept for photovoltaic and photoelectrocatalytic energy conversion is based on a semiconductor the surface of which is mostly passivated. Separation and transfer of charge carriers takes place at nanoscopic metal emitters which short circuit the passivating layer. If these emitters penetrate deeply into the absorber, an orthogonalization of light absorption and charge carriere sepparation is achieved. In this work the nanoemitter concept has been realized with an n-Si-absorber,The nanoemitter concept for photovoltaic and photoelectrocatalytic energy conversion is based on a semiconductor the surface of which is mostly passivated. Separation and transfer of charge carriers takes place at nanoscopic metal emitters which short circuit the passivating layer. If these emitters penetrate deeply into the absorber, an orthogonalization of light absorption and charge carriere sepparation is achieved. In this work the nanoemitter concept has been realized with an n-Si-absorber, SiO_2 passivating layer and Pt-nanoemitters. Only (photo)electrochemical processes have been involved in the preparation process. First, a nanoporous oxide has been built during anodic current oscillations in fluoride containing solutions, then the pores have been etched in NaOH-solution and finally Platinum has been electrodeposited into the pores. This nanoemitter structure has been operated as a photoelectrochemical solar cell, conversion efficiencies of up to 11.2% have been achieved. The cell has been characterized with spectral photoelectrochemical measurements of quantum efficiencies and capacitance measurements and the electrical field distribution has been derived. Structure formation during the first preparation step has been investigated with scanning electron microscopy. An effect of illumination intensity on the homogeneity of the surface structure has been found. I is discussed how pore size and distance can be controlled within certain limits by variation of applied potential and etch rate. The surface chemical conversion during electrodeposition of Platinum from hexachloroplatinate solution onto n-Si has been studies with core level photoelectron spectroscopy at the synchrotron. Here, oxidation of Silicon in the presence of PtCl_6^2- ions has been found. The oxides show a high fraction of suboxide components and are located at the Si|Pt-interface. A model for the initial deposition is presented, in which surface states play a key role. Charge carrier transfer through the conduction- and valence band are assigned to the corresponding electrochemical processes.show moreshow less

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Metadaten
Author: Thomas Stempel Pereira
URN:urn:nbn:de:kobv:83-opus-33289
Advisor:Prof. Dr. Hans Joachim Lewerenz
Document Type:Doctoral Thesis
Language:German
Date of Publication (online):2011/11/24
Publishing Institution:Technische Universität Berlin
Granting Institution:Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Date of final exam:2011/11/17
Release Date:2011/11/24
Tag:Nanoemitter; Photoelektrochemische Solarzellen; Platin Elektrodeposition; Stromoszillationen
Current Oscillations; Nanoemitter; Photoelectrochemical Solar-Cells; Platinum Electrodeposition
Institutes:Institut für Festkörperphysik
Dewey Decimal Classification:500 Naturwissenschaften und Mathematik
Licence (German):License LogoDeutsches Urheberrecht mit Print on Demand (u.a. für Dissertationen empfohlen)