Electronic Properties of Transition Metal Doped Silicon Clusters

Elektronische Eigenschaften übergangsmetalldotierter Siliziumcluster

  • The interaction of a transition metal atom with a silicon cluster is investigated to understand the stabilizing effect responsible for silicon cage formation in transition metal doped silicon clusters. The analysis was done using VUV spectroscopy and element specific x-ray spectroscopy. Partial ion yield analysis allows observing resonant excitation and direct photoionization channels separately. First experimental indications for the predicted high symmetry [1,2] of VSi16+ are found. In additioThe interaction of a transition metal atom with a silicon cluster is investigated to understand the stabilizing effect responsible for silicon cage formation in transition metal doped silicon clusters. The analysis was done using VUV spectroscopy and element specific x-ray spectroscopy. Partial ion yield analysis allows observing resonant excitation and direct photoionization channels separately. First experimental indications for the predicted high symmetry [1,2] of VSi16+ are found. In addition, studies on different transition metal dopant atoms in this specific silicon cage show that deviation from electronic shell closure seems to affect the silicon cage more strongly than the local electronic structure at the transition metal dopant. Furthermore, the size of transition metal doped silicon clusters shows a strong influence on the localization of electrons and position of valence levels. The latter is studied using a novel analysis method based on the combination of VUV and x-ray spectroscopy. Determination of the HOMO-LUMO gap for a wide range of cluster sizes show good agreement with theoretical predictions. An enhanced HOMO-LUMO gap of (1.9±0.2) eV is observed in case of the highly symmetric VSi16+, which can be understood in terms of a spherical potential model [1, 3]. [1] M. B. Torres, E. M. Fernandez, and L. C. Balbas. Physical Review B, 75(20):205425, 2007. [2] V. Kumar and Y. Kawazoe. Physical Rewiew Letters, 87(4):045503, 2001. [3] K. Jackson, E. Kaxiras, and M. R. Pederson. The Journal of Physical Chemistry, 98(32):7805, 1994.show moreshow less
  • In dieser Arbeit wird die Wechselwirkung zwischen einem Übergangsmetallatom und einem Siliziumcluster untersucht. Die Untersuchungsmethoden beinhalten VUV Spektroskopie und elementspezifische Röntgenspektroskopie. Durch die Analyse der partiellen Ionenausbeute können die resonante Anregung und die direkte Photoionisation eines Clusters getrennt betrachtet werden. Erstmalig werden experimentelle Indizien für die vorhergesagte hohe Symmetrie von VSi16+ [1, 2] gezeigt. Untersuchungen an diesem SiliIn dieser Arbeit wird die Wechselwirkung zwischen einem Übergangsmetallatom und einem Siliziumcluster untersucht. Die Untersuchungsmethoden beinhalten VUV Spektroskopie und elementspezifische Röntgenspektroskopie. Durch die Analyse der partiellen Ionenausbeute können die resonante Anregung und die direkte Photoionisation eines Clusters getrennt betrachtet werden. Erstmalig werden experimentelle Indizien für die vorhergesagte hohe Symmetrie von VSi16+ [1, 2] gezeigt. Untersuchungen an diesem Siliziumkäfig mit Titan und Chrom als Dotieratom zeigen, dass die Dotierung einen größeren Einfluss auf die Struktur des Käfigs hat als auf die lokale elektronische Struktur des Übergangsmetallatoms. Des Weiteren konnte die größenabhängige Änderung der Lokalisierung von Valenzelektronen näher bestimmt werden. Der in einem erstmalig eingesetzten Verfahren bestimmte Abstand von dem höchsten besetzten und dem niedrigsten unbesetzten Molekülorbital (HOMO-LUMO gap) in Abhängigkeit der Clustergröße zeigt eine gute Übereinstimmung mit theoretischen Berechnungen desselben. Eine besondere Stellung hat hierbei das hochsymmetrische VSi16+ mit einem gemessenen HOMO-LUMO gap von (1.9 ± 0.2) eV. [1] M. B. Torres, E. M. Fernandez, and L. C. Balbas. Physical Review B, 75(20):205425, 2007. [2] V. Kumar and Y. Kawazoe. Physical Rewiew Letters, 87(4):045503, 2001. [3] K. Jackson, E. Kaxiras, and M. R. Pederson. The Journal of Physical Chemistry, 98(32):7805, 1994.show moreshow less

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Metadaten
Author: Jochen Rittmann
URN:urn:nbn:de:kobv:83-opus-32942
Advisor:Prof. Dr. Thomas Möller
Document Type:Doctoral Thesis
Language:English
Date of Publication (online):2011/11/01
Publishing Institution:Technische Universität Berlin
Granting Institution:Technische Universität Berlin, Fakultät II - Mathematik und Naturwissenschaften
Date of final exam:2011/09/20
Release Date:2011/11/01
Tag:Cluster; Gasphase; Röntgenspektroskopie; dotiertes Silizium; Übergangsmetall
Cluster; Doped Silicon; Gas Phase; Transition Metal; X-Ray Spectroscopy
Institutes:Institut für Optik und Atomare Physik
Dewey Decimal Classification:530 Physik
Licence (German):License LogoCC BY-NC-SA 2.0 DE: Creative Commons-Lizenz: Namensnennung, nicht kommerziell, Weitergabe unter gleichen Bedingungen 2.0 Deutschland