@article{RichterRachowIsraeletal.2023, author = {Richter, Jana and Rachow, Fabian and Israel, Johannes and Roth, Norbert and Charlafti, Evgenia and G{\"u}nther, Vivien and Flege, Jan Ingo and Mauss, Fabian}, title = {Reaction mechanism development for methane steam reforming on a Ni/Al2O3 catalyst}, doi = {10.3390/catal13050884}, year = {2023}, abstract = {In this work, a reliable kinetic reaction mechanism was revised to accurately reproduce the detailed reaction paths of steam reforming of methane over a Ni/Al2O3 catalyst. A steadystate fixed-bed reactor experiment and a 1D reactor catalyst model were utilized for this task. The distinctive feature of this experiment is the possibility to measure the axially resolved temperature profile of the catalyst bed, which makes the reaction kinetics inside the reactor visible. This allows for understanding the actual influence of the reaction kinetics on the system; while pure gas concentration measurements at the catalytic reactor outlet show near-equilibrium conditions, the inhere presented temperature profile shows that it is insufficient to base a reaction mechanism development on close equilibrium data. The new experimental data allow for achieving much higher quality in the modeling efforts. Additionally, by carefully controlling the available active surface via dilution in the experiment, it was possible to slow down the catalyst conversion rate, which helped during the adjustment of the reaction kinetics. To assess the accuracy of the revised mechanism, a monolith experiment from the literature was simulated. The results show that the fitted reaction mechanism was able to accurately predict the experimental outcomes for various inlet mass flows, temperatures, and steam-to-carbon ratios.}, subject = {1D modeling; Reaction rates; Methane steam reforming; Fixed-bed reactor experiments; Nickel catalyst; 1D-Modellierung; Reaktionsgeschwindigkeiten; Methan-Dampfreformierung; Festbettreaktor-Experimente; Nickel-Katalysator; Katalysator; Reaktionsmechanismus; Festbettreaktor; Steamreforming; Reaktionsgeschwindigkeit}, language = {en} } @phdthesis{Israel2016, author = {Israel, Johannes}, title = {Sabatierbasierte autothermale katalytische Rauchgasmethanisierung im Technikumsmaßstab und R{\"u}ckverstromung im BHKW}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:co1-opus4-41467}, school = {BTU Cottbus - Senftenberg}, year = {2016}, abstract = {Es konnte gezeigt werden, dass die direkte Methanisierung des Kohlenstoffanteils aus Rauchgas auf Grundlage der Sabatier-Reaktion im Rahmen des Power-to-Gas Ansatzes unter realen Bedingungen im Technikumsmaßstab m{\"o}glich ist. Es wurde ein Durchsatz von knapp 235 kg/d CO2 bei einer Gesamtraumgeschwindigkeit der Eduktgase von ca. 1500 h-1, was einem Durchfluss von 45 Nm³/h bei einem Reaktorvolumen von 30 dm³ entspricht, erreicht. Dabei wurde das Kohlenstoffdioxid direkt, ohne weitere Aufarbeitung des Rauchgases, mit mindestens 60\% Umsatz katalytisch zu Methan reduziert. Daf{\"u}r wurde ein Katalysator auf Nickelbasis verwendet. Des Weiteren hat sich gezeigt, dass f{\"u}r eine autotherme Betriebsweise der Methanisierung von Rauchgas der Sauerstoffanteil im Rauchgas eine notwendige Voraussetzung darstellt. Es hat sich dabei herausgestellt, dass das vorliegende Intervall von 4 - 6 Vol \% Sauerstoffanteil im Rauchgas aus konventionellen Braunkohlekraftwerken genau in dem notwendigen Bereich liegt, der f{\"u}r eine ausgeglichene W{\"a}rmebilanz sorgt. Die bei der Wasserstoff-Sauerstoffreaktion zus{\"a}tzlich frei werdende W{\"a}rme gleicht den k{\"u}hlenden Effekt des mitgetragenen Stickstoffes genau aus, wodurch die f{\"u}r die Sabatier-Reaktion ben{\"o}tigte Temperatur von mindestens 300 °C aufrechterhalten werden kann. Ohne den Sauerstoff k{\"o}nnte die Methanisierung nicht autotherm betrieben werden. Zudem ist die Reaktion selbstregulierend, die Reaktionstemperatur l{\"a}uft auf einen oberen Grenzwert von etwa 600 °C hinaus, wodurch Ums{\"a}tze von 60\% nicht unterschritten werden. Bei niedrigeren Temperaturen von ca. 400 °C konnten auch Ergebnisse von {\"u}ber 90\% CO2 Umsatz im Rauchgas erreicht werden. Diese Ergebnisse konnten sowohl unter Laborbedingungen, d.h. mit aus technischen Gasen synthetisch hergestelltem Rauchgas, gemessen werden, als auch mit realem Rauchgas direkt am Kraftwerk vor Ort reproduziert werden. Das bei der Rauchgasmethanisierung entstehende Produktgas weist eine Energiedichte von ca. 5 MJ/Nm³ auf, womit es zu den Schwachgasen gez{\"a}hlt wird. Hier konnte der Nachweis erbracht werden, dass eine Nutzung des Produktgases in einem R{\"u}ckverstromungskonzept mittels eines dezentralen Blockheizkraftwerkes, welches mit einem herk{\"o}mmlichen Wankelmotor betrieben wird, m{\"o}glich ist. Das "Proof of Principle" f{\"u}r einen geschlossenen CO2 Kreislauf unter realen Bedingungen mittels der Sabatier Reaktion wurde somit erbracht und l{\"a}dt dazu ein, diesen Weg weiter zu verfolgen.}, subject = {Sabatier; Methanisierung; Energiespeicher; Rauchgas; Kohlendioxid; Blockheizkraftwerk; Wasserstoff; BHKW; CCU; CHP; Energy storage; Carbon dioxid; Methanation; Flue gas; Sabatier; Hydrogen; CCU; Power-to-Gas; Combines heat and power plant; Rauchgasreinigung; Kohlendioxidemission; Methanisierung; Blockheizkraftwerk}, language = {de} }